C - Chemistry – Metallurgy – 07 – F
Patent
C - Chemistry, Metallurgy
07
F
C07F 3/00 (2006.01) F17C 11/00 (2006.01)
Patent
CA 2446020
The ability to design and construct solid-state materials with pre-determined structures is a grand challenge in chemistry. An inventive strategy based on reticulating metal ions and organic carboxylate links into extended networks has been advanced to a point that allows the design of porous structures in which pore size and functionality can be varied systematically. MOF-5, a prototype of a new class of porous materials and one that is constructed from octahedral Zn-O-C clusters and benzene links, was used to demonstrate that its 3-D porous system can be functionalized with the organic groups, -Br, -NH2, - OC3H7, -OC5H11, -H4C2 and -H4C4, and its pore size expanded with the long molecular struts biphenyl, tetrahydropyrene, pyrene, and terphenyl. The ability to direct the formation of the octahedral clusters in the presence of a desired carboxylate link is an essential feature of this strategy, which resulted in the design of an isoreticular (having the same framework topology) series of sixteen well-defined materials whose crystals have open space representing up to 91.1% of the crystal volume, and homogeneous periodic pores that can be incrementally varied from 3.8 to 28.8 angstroms. Unlike the unpredictable nature of zeolite and other molecular sieve syntheses, the deliberate control exercised at the molecular level in the design of these crystals is expected to have tremendous implications on materials properties and future technologies. Indeed, data indicate that members of this series represent the first monocrystalline mesoporous organic/inorganic frameworks, and exhibit the highest capacity for methane storage (155 cm3/cm3 at 36 atm) and the lowest densities (0.41 to 0.21 g/cm3) attained to date for any crystalline material at room temperature.
La possibilité de concevoir et de construire des matériau état solide de structures d'accueil définies est un grand défi pour la chimie. En partant d'une logique de réticulation d'ions métaux et de liaisons carboxylates organiques sous forme de réseaux étendus, on a réussi à progresser jusqu'à permettre de concevoir des structures poreuses dans lesquelles on peut faire varier systématiquement les dimensions et des pores et leurs fonctionnalités. On a utilisé le MOF-5, un prototype d'une nouvelle classe de matériaux poreux, construit à partir de paquets octaédriques de Zn-O-C et de liaisons benzène, pour démontrer que son système poreux tridimensionnel peut être fonctionnalisé avec les groupes organiques -Br, -NH¿2?, -OC¿3?H¿7?, -OC¿5?H¿11?, -H¿4?C¿2? et -H¿4?C¿4?, et que le calibre de ses pores peut être étendu au moyen d'étais moléculaires longs de bisphényle, tétrahydropyrène, pyrène, et terphényle. L'aptitude à diriger la formation de paquets octaédriques en présence d'une liaison carboxylate désirée est un trait essentiel de cette stratégie qui a abouti à la conception d'une série isoréticulaire, c'est-à-dire présentant la même topologie de structure, de seize matériaux bien définis dont les cristaux comportent un espace ouvert représentant jusqu'à 91,1 % du volume du cristal, et des pores périodiques homogènes pouvant varier de façon incrémentale de 3,8 à 28,8 .ANG.. A la différence de ce qui se passe avec la nature imprévisible des synthèses des zéolites et autres filtres moléculaires, le contrôle délibéré s'exerçant au niveau moléculaire dans la conception des ces cristaux devrait normalement avoir d'importantes implications sur les propriétés des matériaux et des technologies futures. De fait, les données laissent prévoir que les membres de cette série représentent les premières structures d'accueil mésoporeuses organiques/inorganiques, et qu'elle présentent le maximum de capacité pour le stockage du méthane (155 cm?3¿/cm?3¿ à 36 ATM) pour un minimum de densité (0,41 à 0,21 g/cm?3¿) atteint jusqu'à présent avec n'importe quelle matière cristalline à température ambiante.
Eddaoudi Mohamed
Kim Jaheon
Li Hailian
Rosi Nathaniel
Yaghi Omar M.
Sim & Mcburney
The Regents Of The University Of Michigan
LandOfFree
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